Η ιδέα και οι πρώτες ενέργειες για τη δημιουργία του μουσείου ανήκουν στον μακαριστό Μητροπολίτη Σερρών και Νιγρίτης Μάξιμο, για να διαφυλαχθούν οι εικόνες και τα άλλα κειμήλια από την φθορά του χρόνου. Για αρκετά χρόνια στεγαζόταν στο δεύτερο όροφο του Μητροπολιτικού Μεγάρου.
Το μουσείο μεταφέρθηκε σε νέο κτήριο, που κτίστηκε ειδικά και αποκλειστικά για τη στέγαση του κειμηλιαρχείου, το 2008. Ο εκθεσιακός χώρος του μουσείου απλώνεται σε τέσσερις αίθουσες και περιλαμβάνει τέσσερις θεματικές ενότητες. Α’ βυζαντινές εικόνες, Β’ ξυλόγλυπτα, Γ΄ άμφια, Δ’ ιερά σκεύη.
Οι εικόνες χρονολογούνται από τον ΙΔ’ έως τις αρχές του Κ΄αι. Προέρχονται από τη μητροπολιτική περιφέρεια Σερρών και Νιγρίτας και από τις μονές της περιοχής. Μεταξύ άλλων ξεχωρίζουν οι βεβηλωμένες εικόνες από την Ιερά Μονή Τιμίου Προδρόμου Σερρών, η Θεοτόκος Οδηγήτρια του ΙΣΤ’ αι., ο Κύριος Ευλογών β’ μισό του ΙΣΤ’ αι. και ο Άγιος Βασίλειος. Σημαντικοί είναι οι φτερωτοί άγιοι Αρχάγγελος Γαβριήλ του ΙΗ’ αι. από τον ιερό ναό Αγίου Γεωργίου Δαφνουδίου, Αρχάγγελος Μιχαήλ του ΙΖ΄ αι. από τον ιερό ναό Παμμεγίστων Ταξιαρχών των Σερρών, και Αγίου Ιωάννη Προδρόμου, έργο του β’ μισού του ΙΣΤ΄αι. από τον Άγιο Γεώργιο Σιτοχωρίου. Επίσης η Οδηγήτρια και ο Χριστός Παντοκράτωρ από την ιερά Μονή Τιμίου Προδρόμου.
Από τα ξυλόγλυπτα αξίζει να θαυμάσει κανείς το τμήμα στέψεως τέμπλου του ιερού ναού Αγίου Νικολάου Ελαιώνα (ΙΘ’ αι.) και τα βημόθυρα του ΙΗ’ αι. από τον ιερό ναό Αγίου Ιωάννη Θεολόγου Σερρών.
Εκτίθενται αρκετές ιερατικές και αρχιερατικές στολές. Οι πιο σημαντικές είναι η αρχιερατική στολή του μακαριστού Μητροπολίτη Σερρών Μάξιμου και η στολή του Αρχιεπισκόπου και Πάσης Ελλάδος Χριστόδουλου, κατά τη χειροτονία του ως νέου μητροπολίτη.
Τα κειμήλια είναι πολλά. Αξίζουν ιδιαίτερης προσοχής ένα Ευαγγέλιο με σμάλτο του 1861 του μητροπολίτη Κωνσταντίνου Καρδαμένη και μια λειψανοθήκη του Θεοδώρου Στρατηλάτη που σώθηκε από την πυρκαγιά του 1913, κι ένα κότζιο του ΙΘ’ αι. από τον ιερό ναό Αγίων Θεοδώρων Σερρών.
Στο ισόγειο του κτηρίου υπάρχει αίθουσα εκπαιδευτικών προγραμμάτων και Internet, η οποία διατίθεται στους μαθητές για μάθηση και ψυχαγωγία, καθώς και χωριστή αίθουσα προβολών εκπαιδευτικών ταινιών και dvs.
Οι περισσότεροι επισκέπτες είναι μαθητές σχολείου και γκρουπ από άλλους νομούς. Υπάρχουν όμως κι αρκετοί επισκέπτες που φθάνουν με οργανωμένες εκδρομές από τη Ρωσία.
