Το 1984 ο Μακαριστός Μητροπολίτης Σύρου Δωρόθεος Α΄ υλοποίησε σκέψη και ιδέα του για την σύσταση στην Ερμούπολη Εκκλησιαστικού Μουσείου. Έτσι με εντολή του, ο τότε Αρχιμανδρίτης και νυν Μητροπολίτης Σύρου Δωρόθεος Β’, περιήλθε όλα τα νησιά της Μητροπόλεως και συγκέντρωσε από Ι. Ναούς και Μονές εικόνες, εκκλησιαστικά σκεύη και άμφια, τα οποία προθύμως οι Ηγούμενοι και οι Εφημέριοι παρεχώρησαν και τα οποία εξετέθησαν σε ειδικό χώρο, σε κτίριο ιδιοκτησίας της Ιεράς Μητροπόλεως παρακείμενο του Μητροπολιτικού Μεγάρου.
Το Μουσείο εμπλούτισαν και άμφια τα οποία προσέφερε ο μακαριστός Μητρ. Δωρόθεος Α’.
Οι αυξημένες ποιμαντικές ανάγκες για την δημιουργία ενός χώρο για να στεγαστεί το «Εργαστήριο Δημιουργικής Απασχόλησης και Έκφρασης παιδιών», όσον και το «Εργαστήριο Εκμάθηνσης Αγιογραφίας», τα εκθέματα του Μουσείου, στα οποία προσετέθησαν και άμφια και εκκλησιαστικά κοσμήματα, τα οποία προσέφερε ο Μητρ. Δωρόθεος Β’, μετεφέρθησαν σε ισόγεια αίθουσα κάτω από τον αύλειο χώρο του Ναού του πολιούχου Αγ. Νικολάου. Εκεί παρέμειναν επί διετία και τον Απρίλιο του 2011 μετεφέρθησαν και εκτίθενται ήδη στον δεύτερο όροφο κτιρίου ιδιοκτησίας της Ιεράς Μητροπόλεως, πλησίον του ναού του Αγ. Νικολάου, στο ισόγειο του οποίου φιλοξενείται το βιβλιοπωλείο της Ιεράς Μητροπόλεως.
Τα εκκλησιαστικά εκθέματα βρίσκονται πλέον σε μία μεγάλη αίθουσα στην οποία προσετέθη και έκθεση αντικειμένων κυκλαδικής λαογραφίας.
