>Το άθροισμα των προσωπικών συλλογών που έχουν κατατεθεί σε αυτό αποτελεί το περιεχόμενο του Μουσείου. Μέχρι σήμερα αποτελείται κυρίως από υλικό για τους τόπους εξορίας, τις φυλακές και τα στρατόπεδα πολιτικών κρατουμένων, τους πολιτικούς πρόσφυγες,και τις πολιτικές διώξεις στον 20ο αιώνα. Παράλληλα βάσει της πηγής προέλευσης περιέχει υλικά που αφορούν στην πριν και μετά την δίωξη, συμμετοχή του κατόχου του υλικού στην πολιτική και κοινωνική ιστορία και πολιτιστική δημιουργία. Χρονολογικά καλύπτει μέχρι στιγμής την περίοδο από την δεκαετία του είκοσι έως και τη μεταπολίτευση.
Το σύνολο του υλικού διαχωρίζεται σε μουσειακό και αρχειακό. Το μουσειακό υλικό που εκτίθεται παρουσιάζεται σε θεματικές ενότητες που αφορούν την οργάνωση και συγκρότηση των στρατοπέδων, τον αγώνα για επιβίωση, τις πολιτιστικές δραστηριότητες, την καλλιτεχνική δημιουργία, την συγκρότηση της μορφωτικής και πολιτικής δουλειάς.Πιο συγκεκριμένα περιλαμβάνει αναπαράσταση σκηνής με αντικείμενα καθημερινής διαβίωσης που κατασκευάσθηκαν και χρησιμοποιήθηκαν στις εξορίες, φωτογραφικά τεκμήρια, εικαστικές δημιουργίες (σκίτσα, σχέδια, χαρακτικά, πυρογραφίες, ελαιογραφίες, συνθέσεις, γλυπτά), που έγιναν από εξόριστους καλλιτέχνες μέσα ή και έξω από τόπους εξορίας. Τα έργα τέχνης που παρουσιάζονται κωδικοποιούν και σημαδεύουν αυτές τις περιόδους και συνιστούν ιδιαίτερο αντικείμενο μελέτης, που δεν έχει γίνει μέχρι σήμερα. Επίσης περιλαμβάνει χειροτεχνήματα, ζωγραφισμένες κάρτες, μακέτες σκηνικών και κοστουμιών από θεατρικές παραστάσεις, σκηνικά, λοιπά υλικά θεατρικών και χορευτικών παραστάσεων, στοιχεία της πολιτιστικής δραστηριότητας που ανέπτυσσαν οι πολιτικοί εξόριστοι για να αξιοποιήσουν δημιουργικά τον ατελείωτο χρόνο τους. Ανάμεσα στο υλικό υπάρχουν μουσικές δημιουργίες των Ν. Μάργαρη και Κ. Τριανταφύλλο εικαστικές δημιουργίες των Χρ. Δαγκλή, Τ. Τζανετέα, Γ. Φαρσακίδη, Γ. Ρίτσου, Βλασίδη, Κατ. Χαριάτη –Σισμάνη, Β. Κατράκη, Κ. Τσακίρη, Χρ. Καγκαρά, Θαν. Κωνσταντινίδη, Α. Τάσσου, κ.ά. Μέσω εξειδικευμένων θεματικών ενοτήτων ο επισκέπτης μπορεί να περιηγηθεί στο χώρο των εξοριών και να προσεγγίσει στοιχεία από τη ζωή των πολιτικών εξόριστων.
Το αρχειακό υλικό περιλαμβάνει αποφάσεις εκτόπισης, έντυπα αδειών, υπομνήματα, τηλεγραφήματα, κείμενα και σημειώσεις της εσωτερικής λειτουργίας του στρατοπέδου, απομνημονεύματα, φωτογραφίες, εφημερίδες, παράνομο υλικό, αλληλογραφία εξόριστων,αποδελτίωση εφημερίδων και υλικό από την μορφωτική και ιδεολογική δραστηριότητα. Επίσης υπάρχει οπτικοακουστικό υλικό καταγραφής μαρτυριών και γεγονότων. Το σύνολο του υλικού κατατάσσεται σύμφωνα με τα διεθνή αρχειονομικά και μουσειακά πρότυπα ταξινόμησης. Τμήμα του αρχειακού υλικού πλαισιώνει το μουσειακό υλικό που εκτίθεται. Παράλληλα το Μουσείο διαθέτει βιβλιοθήκη προσβάσιμη στο κοινό και τους ερευνητές με βιβλία και περιοδικά. Είναι τμήμα της δανειστικής βιβλιοθήκης του Αη Στράτη με έντυπο υλικό που γράφτηκε και χρησιμοποιήθηκε σε φυλακές και εξορίες.
Η βιβλιοθήκη λειτουργεί από το 2006, τη χρονιά που εγκαινιάστηκε το Μουσείο. Μέχρι αυτή τη στιγμή έχουν συγκεντρωθεί 2.500 τίτλοι και η λίστα συνεχώς πλουτίζεται με νέους τίτλους. Το περιεχόμενο των βιβλίων είναι σε άμεση συνάφεια με το αρχειακό υλικό και τη μουσειακή συλλογή, και θεματικά καλύπτει την σύγχρονη ελληνική πολιτική ιστορία με έμφαση στην Εθνική Αντίσταση, στον Εμφύλιο πόλεμο, στην Χούντα, και ειδικότερα στην Εξορία και Φυλακές (προσωπικές μαρτυρίες και καλλιτεχνική δημιουργία), και την παγκόσμια πολιτική και κοινωνική ιστορία.
Τέλος η βιβλιοθήκη περιλαμβάνει και μέρος της δανειστικής βιβλιοθήκης του Αη Στράτη καθώς και έντυπο υλικό που γράφτηκε και χρησιμοποιήθηκε σε φυλακές και εξορίες. Η βιβλιοθήκη είναι ανοικτή στο κοινό για μελέτη, αλλά δεν λειτουργεί ως δανειστική.
Το Μουσείο Πολιτικών Εξόριστων Αη Στράτη στηρίζεται κατά κύριο λόγο στην εθελοντική προσφορά.Ως προς την λειτουργία του ακολουθεί την λογική των ανοικτών και προσβάσιμων αρχείων στο κοινό καιτους ερευνητές. Δομικά το Μουσείου απαρτίζεται από το Διοικητικό Συμβούλιο (Α. Τσουκνίδας, Χ. Σισμάνης, Ηλ. Νικολακόπουλος, Ζ. Πετροπούλου, Στ. Στεφάνου, Στ. Κασαπίδης, Λ. Τσιακίρης, Π. Κουλουφάκος, Κ. Τζανετέας, Φρ. Πρωτογερέλλης) και τα μέλη του.
